Dazu gehören die Sammlung von Werken von Willy Lucas (1884-1918), der an der Düsseldorfer Akademie lernte und der neueren Düsseldorfer Malerschule zugerechnet wird.  Mit annähernd 60 Gemälden und ebenso vielen Zeichnungen stellt dieses Oeuvre einen Schwerpunkt der Kunstsammlung der Stadt Paderborn dar. Die rund 200 Werke umfassende Kollektion deutscher Grafik des Expressionismus ist sicher ein weiterer Schwerpunkt.

Große Namen wie Max Beckmann, George Grosz, Erich Heckel, Ernst Ludwig Kirchner, Käthe Kollwitz, Franz Marc, Emil Nolde, Max Pechstein, Christian Rohlfs und Karl Schmidt-Rottluff sind hier versammelt. Innerhalb dieses Bestandes setzen einige druckgrafische Blätter von äußerster Seltenheit besondere Akzente – so Heckels großformatige Lithografie "Bärtiger Mann" von 1907 oder Kirchners "Radrennen", eine solitäre Kaltnadelradierung im zweiten Zustand von 1926.

Einen eigenen Sammlungskomplex bilden die grafischen Arbeiten der "Dresdner Sezession Gruppe 1919" mit Otto Dix, Conrad Felixmüller, Otto Griebel und Peter August Böckstiegel.

Das Profil der städtischen Sammlung wird des Weiteren wesentlich geprägt von einer umfangreichen Werkgruppe des als ‚Pioniere der Bildcollage‘ in die Geschichte eingegangenen Künstlerpaares Ella Bergmann-Michel und Robert Michel. Ella Bergmann, 1896 in Paderborn geboren, studierte seit 1915 in Weimar, wo sie ihren Studienkollegen und späteren Ehemann Robert Michel kennenlernte. Beide zogen 1920 auf die Schmelzmühle in Vockenhausen (Taunus), die zum Treffpunkt zahlreicher Avantgarde-Künstler wie László Moholy-Nagy, Kurt Schwitters und Willi Baumeister wurde. Darüber hinaus pflegte man Kontakte mit Hannah Höch, El Lissitzky und Piet Mondrian.

Zeichnungen und Druckgrafiken zeitgenössischer Künstler gelangten im Wesentlichen über Ausstellungen und Schenkungen ins Haus. Neben kleineren Werkgruppen von Hann Trier, Joseph Beuys, Heinz Mack, Emil Schreiber sowie des namhaften Radierers Rolf Escher, bilden 26 großformatige Papierarbeiten und einige skulpturale Modelle des konstruktiven Stahlbildhauers Wilfried Hagebölling und - singulär in der Deutschen Museumslandschaft - das gesamte Radierwerk Friedemann Hahns den geschlossensten Sammlungskomplex der Gegenwartskunst.

Hagebölling, 1941 in Berlin geboren und seit den 1970er Jahren in Paderborn ansässig, zählt zu den renommiertesten zeitgenössischen Künstlern dieser Region. Seit 2019 kann sich die Kunstsammlung der Stadt Paderborn - dank einer Schenkung seitens des Künstlers Friedemann Hahn - rühmen, als einziges Museum weltweit das gesamte Radierwerk des überegional bedeutenden Künstlers zu besitzen.

Im Sommer 2016 erhielten diese Bestände ein eigenes Haus: Das Marstallgebäude in Schloß Neuhaus wurde im linken Segmentbogen bislang als Historisches Museum genutzt. Durch die jetzige Verortung des Kunstmuseums im Marstall in unmittelbarer Nähe zur Städtischen Galerie in der Reithalle, entstehen neue Möglichkeiten der Einbindung und Kombination der Wechselausstellungen des Kunstmuseums, das die Sammlungen mit wechselnden Schwerpunkten präsentiert, und denen der Galerie in der Reithalle.

Die Kunst des 20. Jahrhunderts bis hinein in die Gegenwartskunst erfährt dadurch ein intensiver zu nutzendes Präsentationspodium und steht damit verstärkt im Licht der Öffentlichkeit.